ANRI

АНРИ (Аппаратура и Новости Радиационных Измерений)

2075-1338

69503

10.37414/2075-1338-2023-114-3-26-44

Научные статьи

Scientific article

Научные статьи

Development and Verification of the Method for b-Spectrum Decomposition of Radionuclides’ Mixtures Based on Piecewise-Combined Functions with Polynomial or Piecewise-Linear Approximation of their Parameters

Разработка и верификация метода разложения b-спектра смеси радионуклидов на основе кусочно-комбинированных функций с полиномиальной или кусочно- линейной аппроксимацией их параметров

Востротин

Вадим В.

Vostrotin

Vadim V.

vostrotin@subi.su

кандидат биологических наук;

candidate of sciences in biology;

Введенский

В. Э.

Vvedensky

Vladimir E.

Южно-Уральский институт биофизики Федерального медико-биологического агентства Озерск Россия Southern Urals Biophysics Institute of the Federal Medical Biological Agency Ozyorsk Russian Federation

Южно-Уральский институт биофизики Федерального медико-биологического агентства Ozyorsk Россия Southern Urals Biophysics Institute of the Federal Medical Biological Agency Ozyorsk Russian Federation

20 08 2023

3 26 44 17 08 2023

https://doza.editorum.ru/en/nauka/article/69503/view

Цели. Создание и верификация собственного метода обработки b-спектра ультранизкофонового радиометра-спектрометра Quantulus-1220 при минимальной пробоподготовке или ее полном отсутствии, при наличии в жидкой пробе H-3, K-40 и Sr‑90+Y-90 в различном соотношении по активности с учетом гашения. Разработка компьютерной программы Aspect-SUBI, реализующей метод. Материалы и методы. Метод основан на деконволюции измеряемого b-спектра в виде суперпозиции модельных спектров нескольких радионуклидов. Использованы b-спектры, полученные от образцовых радиоактивных растворов H-3, K-40 и Sr-90+Y-90 в смеси с жидким сцинтиллятором Optiphase Hisafe 3 в соотношении объемов 8 мл : 12 мл. В качестве гасителя использовался метилоранж. Для построения библиотек радионуклидов использовалась сумма кусочно-комбинированных функций. Для определения активностей радионуклидов в пробе использовался метод наименьших квадратов. Для статистической обработки полученных материалов, их визуализации, а также верификации разработанного метода использовалось программное обеспечение: Microsoft Excel, Sigma Plot 2000 и R версии 4.0.2. Результаты. Построены библиотеки модельных b-спектров в виде суммы кусочно-комбинированных функций с полиноминальной аппроксимацией (библиотека «P») или аппроксимацией кусочно-линейными функциями их параметров (библиотека «L») в зависимости от параметра гашения SQP(E). Верификация метода интерпретации на парных пробах подтвердила возможность одновременного измерения активности:1) H-3 (библиотека «P», с относительной ошибкой ±9%) и K-40 (библиотека «L», с относительной ошибкой ±20%); 2) H-3 (библиотека «P», с относительной ошибкой ±11%) и Sr-90+Y-90 (библиотека «L», с относительной ошибкой ±21%) при ограничениях, связанных с соотношением уровней активностей и сильным гашением. При одновременном измерении активности K-40 (библиотека «L») и Sr-90+Y-90 (библиотека «L») возможно только корректное измерение активности Sr-90+Y-90 на уровне ошибки ±10% при параметре гашения SQP(E) от 600 до 706. Выводы. Разработанный метод может быть использован для одновременного измерения объемной активности H-3 и K-40 в пробах мочи населения г. Озерск и профессиональных работников Производственного Объединения «Маяк», объемной активности H-3 и Sr-90+Y-90 в пробах оз. Кызылташ, находящегося в зоне влияния данного предприятия. Разработанная компьютерная программа Aspect-SUBI может быть использована не только с Quantulus-1220, но и с любым другим жидкостно-сцинтилляционным спектрометром с логарифмическим типом усиления и автоматическим определением гашения.

Development and verification of own method of b-spectrum processing of ultra-low background radiometer-spectrometer Quantulus-1220 with minimal or no sample preparation, with H-3, K-40 and Sr-90+Y-90 presence in liquid sample at various ratio by activity considering quenching. Development of software Aspect-SUBI which implements the method. Materials and Methods. The method is based on deconvolution of the measured b-spectrum in the form of a superposition of model spectra of several radionuclides. b-spectra, obtained from standard radioactive solutions H-3, K-40 and Sr-90+Y-90 mixed with liquid scintillator Optiphase Hisafe 3 in volume ratio 8 ml : 12 ml were used. Methyl orange was used as a quencher. A sum of piecewisecombined functions was used for radionuclide libraries building. The lest squares method was used to determine radionuclide activities in the sample. Computer software Microsoft Excel, Sigma Plot 2000 and R version 4.0.2 was used for statistical processing of findings, their visualization as well as verification of the developed method. Results. Libraries of model b-spectra were built as a sum of piecewise-combined functions with polynomial approximation (library «P») or approximation by piecewise linear functions of their parameters (library «L») depending on quench parameter SQP(E). Verification of interpretation method on paired samples proved its capacity for simultaneous measurement of activity: 1) H-3 (library «P», with relative error ±9%) and K-40 (library «L», with relative error ±20%); 2) H-3 (library «P», with relative error ±11%) and Sr-90+Y-90 (library «L», with relative error ±21%) with limitations due to the levels of activities ratio and strong quenching. At simultaneous measurement of activity K-40 (library «L») and Sr-90+Y-90 (library «L») only correct measurement of activity Sr-90+Y-90 is possible with the error level ±10% taken quench parameter SQP(E) is in the range from 600 to 706. Conclusion. The developed method can be used for simultaneous measurement of volume activity of H-3 and K-40 in urine samples of Ozyorsk population and Mayak PA workers, as well as volume activity of H-3 and Sr-90+Y-90 in samples from Lake Kyzyltash located in the Mayak PA affected area. The developed software Aspect-SUBI can be used not only with Quantulus-1220 but also with any other liquid scintillation spectrometer with logarithmic type of intensification and automatic quench detection.

бета-спектрометрия метод обработки спектров объемная активность тритий калий-40 стронций-90 пробы воды пробы мочи программное обеспечение

beta-spectrometry method of spectra processing volume activity tritium K-40 Sr-90 water samples urine samples software

X. Hou, «Liquid scintillation counting for determination of radionuclides in environmental and nuclear application», Journal of Radioanalytical and Nuclear Chemistry, vol. 318, no. 3, pp. 1597-1628, 2018.

Мурашова Е.Л., Антушевский А.С., Васянович М.Е., Екидин А.А. Метод жидкой сцинтилляции для определения объемной активности стронция-90 в источниках выброса//АНРИ. 2019. № 1(96), С. 17-26.

Murashova E.L., Antushevskiy A.S., Vasyanovich M.E., Ekidin A.A. Metod zhidkoy scintillyacii dlya opredeleniya ob'emnoy aktivnosti stronciya-90 v istochnikah vybrosa//ANRI. 2019. № 1(96), S. 17-26.

Sanchez-Cabeza Joan-Albert, «Simultaneous determination of radium and uranium activities in natural water samples using liquid scintillation counting», The Analyst, vol. 123, no. 2, pp. 399-403, 1998.

N. Vajda, C.-K. Kim, «Determination of radiostrontium isotopes: A review of analytical methodology», Applied Radiation and Isotopes, vol. 68, no. 12, pp. 2306-2326, 2010.

Хахунова М.М. Исследование миграции трития в приконтурные зоны хранилищ радиоактивных отходов с разными сроками их эксплуатации//Вестник МГСУ. 2013. №№1. С. 169-176.

Hahunova M.M. Issledovanie migracii tritiya v prikonturnye zony hranilisch radioaktivnyh othodov s raznymi srokami ih ekspluatacii//Vestnik MGSU. 2013. №№1. S. 169-176.

X. Hou, «Radiochemical analysis of radionuclides difficult to measure for waste characterization in decommissioning of nuclear facilities», Journal of Radioanalytical and Nuclear Chemistry, vol. 273, no. 1, pp. 43-48, 2007.

A. Pantya, A. Dalnoki, A. Imre, P. Zagyvai, T. Pazmandi, «Tritium internal dose estimation from measurements with liquid scintillators» Applied radiation and isotopes : including data, instrumentation and methods for use in agriculture, industry and medicine, vol. 137. pp. 18-22, 2018.

Востротин В.В., Янов А.Ю., Финашов Л.В. Тритий в моче профессиональных работников ПО «Маяк» в период с 2017 по 2019 гг.//Радиационная Гигиена. 2021. Т. 14, №№1. С. 102-110.

Vostrotin V.V., Yanov A.Yu., Finashov L.V. Tritiy v moche professional'nyh rabotnikov PO «Mayak» v period s 2017 po 2019 gg.//Radiacionnaya Gigiena. 2021. T. 14, №№1. S. 102-110.

Финашов Л.В., Востротин В.В., Янов А.Ю. Тритий в моче у жителей города Озерска Челябинской области в 2016 г.//Радиационная Гигиена. 2019. Т. 12, № 3. C. 42-49.

Finashov L.V., Vostrotin V.V., Yanov A.Yu. Tritiy v moche u zhiteley goroda Ozerska Chelyabinskoy oblasti v 2016 g.//Radiacionnaya Gigiena. 2019. T. 12, № 3. C. 42-49.

10.

W.L. Oller, P. Plato, «Beta spectrum analysis: a new method to analyze mixtures of beta-emitting radionuclides by liquid scintillation techniques», The International Journal of Applied Radiation and Isotopes, vol. 23, no. 10, pp. 481-485, 1972.

11.

M. Takiue, Y. Matsui, T. Natake, Y. Yoshizawa, «A new approach to analytical radioassay of multiple beta-labeled samples using a liquid scintillation spectrometer», Nuclear Instruments and Methods in Physics Research Section A: Accelerators, Spectrometers, Detectors and Associated Equipment, vol. 293, no. 3. pp. 596-600, 1990.

12.

M. Takiue, H. Fujii, T. Natake, Y. Matsui, «Analytical measurements of multiple beta-emitter mixtures with a liquid scintillation spectrometer», Journal of Radioanalytical and Nuclear Chemistry, vol. 155, no. 3. pp. 183-193, 1991.

13.

M. Takiue, Y. Matsui, H. Fujii, «Liquid scintillation radioassay for multiple radionuclide mixtures by the most probable value theory», Journal of Radioanalytical and Nuclear Chemistry, vol. 152, no. 1, pp. 227-236, 1991.

14.

M. Takiue, T. Natake, H. Fujii, «Liquid scintillation radioassay for low-activity beta-emitter mixtures by the method of least squares», Journal of Radioanalytical and Nuclear Chemistry, vol. 200, no. 3, pp. 247-258, 1995.

15.

A.G. Carles, M.T. Martin-Casallo, A. Grau Malonda, «Spectrum unfolding and double window methods applied to standardization of 14C and 3H mixtures», Nuclear Instruments and Methods in Physics Research Section A: Accelerators, Spectrometers, Detectors and Associated Equipment, vol. 307, no. 2, pp. 484-490, 1991.

16.

A.G. Carles, L.R. Barquero, A.G., «Malonda Standardization of 14C and 35S mixtures», Nuclear Instruments and Methods in Physics Research Section A: Accelerators, Spectrometers, Detectors and Associated Equipment, vol. 325, no. 1, pp. 234-240, 1993.

17.

A.G. Carles, L.R. Barquero, A.G., «Malonda Standardization of multi-nuclide mixtures by a new spectrum unfolding method», Journal of Radioanalytical and Nuclear Chemistry, vol. 176, no. 5, pp. 391-403, 1993.

18.

A. Grau Carles, L. Rodriguez Barquero, A. Grau Malonda, «Deconvolution of 204Tl/36Cl and 147Pm/45Ca dual mixtures», Nuclear Instruments and Methods in Physics Research Section A: Accelerators, Spectrometers, Detectors and Associated Equipment, vol. 339, no. 1, pp. 71-77, 1994.

19.

A.G. Carles, «MLOG, the simultaneous standardization of multi-nuclide mixtures», Computer Physics Communications, vol. 93, no. 1, pp. 48-52, 1996.

20.

I.A. Kashirin, A.I. Ermakov, S.V. Malinovskiy, S.V. Belanov, Yu.A. Sapozhnikov, K.M. Efimov, V.A. Tikhomirov, A.I. Sobolev, «Liquid scintillation determination of low level components in complex mixtures of radionuclides», Applied Radiation and Isotopes, vol. 53, no. 1, pp. 303-308, 2000.

21.

S.V. Malinovskiy, I.A. Kashirin, A.I. Ermakov, «New Software for Analyzing Complex Spectra Obtained with Ultra Low Level Liquid Scintillation Spectrometer 'Quantulus'», 456 р., 2002.

S.V. Malinovskiy, I.A. Kashirin, A.I. Ermakov, «New Software for Analyzing Complex Spectra Obtained with Ultra Low Level Liquid Scintillation Spectrometer 'Quantulus'», 456 r., 2002.

22.

T. Altzitzoglou, «Radioactivity determination of individual radionuclides in a mixture by liquid scintillation spectra deconvolution: Proceedings of the 16th International Conference on Radionuclide Metrology and its Applications», Applied Radiation and Isotopes, vol. 66, no. 6, pp. 1055-1061, 2008.

23.

C. Nebelung, L. Baraniak, «Simultaneous determination of 226Ra, 233U and 237Np by liquid scintillation spectrometry», Applied Radiation and Isotopes: Including Data, Instrumentation and Methods for Use in Agriculture, Industry and Medicine, vol. 65, no. 2, pp. 209-217, 2007.

24.

Nebelung Cordula, Jаhnigen Peggy, Bernhard Gert, «Simultaneous determination of beta nuclides by liquid scintillation spectrometry», International Conference on Advances in Liquid Scintillation Spectrometry, 25-30.05.2008, Davos, Switzerland. Villigen, Schweiz: PSI Paul Scherrer Institut Book of Abstracts, pp. 193-201, 2008.

Nebelung Cordula, Jahnigen Peggy, Bernhard Gert, «Simultaneous determination of beta nuclides by liquid scintillation spectrometry», International Conference on Advances in Liquid Scintillation Spectrometry, 25-30.05.2008, Davos, Switzerland. Villigen, Schweiz: PSI Paul Scherrer Institut Book of Abstracts, pp. 193-201, 2008.

25.

R. Remetti, A. Sessa, «Beta spectra deconvolution for liquid scintillation counting», Journal of Radioanalytical and Nuclear Chemistry, vol. 287, no. 1, pp. 107-111, 2011.

26.

R. Remetti, D. Franci, «ABCD-Tool, a software suite for the analysis of a/b spectra from liquid scintillation counting», Journal of Radioanalytical and Nuclear Chemistry, vol. 292, no. 3, pp. 1115-1122, 2012.

27.

U. Lee, J.W. Bae, H.R. Kim, «Multiple beta spectrum analysis based on spectrum fitting», Journal of Radioanalytical and Nuclear Chemistry, vol. 314, no. 2, pp. 617-622, 2017.

28.

S. Joung, Y. Kim, J. Kim, J. Park, M. Jang, J. Lee, C. Kim, M.S. Lee, J. Lim, «Simultaneous quantitative analysis of 3H and 14C radionuclides in aqueous samples via artificial neural network with a liquid scintillation counter», Applied Radiation and Isotopes, vol. 170, P. 109593.

29.

Репин В.С. Исследование возможности использования искусственной нейронной сети для распознавания и оценки вклада отдельных радионуклидов в суммарный бета-спектр//Радиационная гигиена. 2020. Т. 13, №№4. C. 74-81.

Repin V.S. Issledovanie vozmozhnosti ispol'zovaniya iskusstvennoy neyronnoy seti dlya raspoznavaniya i ocenki vklada otdel'nyh radionuklidov v summarnyy beta-spektr//Radiacionnaya gigiena. 2020. T. 13, №№4. C. 74-81.

30.

Джонсон Н.Л., Коц С., Балакришнан Н. Одномерные непрерывные распределения: в 2 ч. Ч. 1. Пер. 2-го англ. изд. М.: БИНОМ. Лаборатория знаний, 2010. 703 с.

Dzhonson N.L., Koc S., Balakrishnan N. Odnomernye nepreryvnye raspredeleniya: v 2 ch. Ch. 1. Per. 2-go angl. izd. M.: BINOM. Laboratoriya znaniy, 2010. 703 s.